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ISSN : 2093-2332(Print)
ISSN : 2287-5638(Online)
Journal of Korea Society of Waste Management Vol.34 No.1 pp.34-40
DOI : https://doi.org/10.9786/kswm.2017.34.1.34

A Study on Operating Range of Cement Solidification for Final Disposal of Radioactive Soil

Won-Hyuk Jang*,**, Jae-Hyuk Hyun*
*Department of Environmental Engineering, Chungnam National University
**Korea Atomic Energy Research Institute
Corresponding author : jayhh@cnu.ac.kr042-821-6673
September 28, 2016 November 8, 2016 November 14, 2016

Abstract

About 4,800 soil drums were generated in the process of maintenance on KRR site (Korea Research Reactor) in Seoul. Most of the drums are processed by regulatory clearance in 2007-2008 and the remaining 1800 drums are currently stored in KAERI (Korea Atomic Energy Research Institute). To decide a treatment method of radioactive soil for final disposal, the soil is classified according to a particle size. Based on the results of the radioactivity concentration for the classified soil, methods such as regulatory clearance, decommissioning, and solidification were decided. Many papers show that radioactive soil is disposed of using a decontamination agent or other method. But it is difficult to decontaminate radioactive particles from fine soil particles because the adsorptive power of fine soil particles is too strong. This study was focused on finding a particle size distribution of radioactive soil that can be used as an operating range for cement solidification produced by a suitable ratio of radioactive soil for final disposal. Workability, free-standing water, compressive strength, immersion, and leaching tests were carried out to evaluate characteristics of the cement solidification. Cement solidification is the only method for final disposal because radioactive soil particle sizes below 500 μm exceed the regulatory clearance criteria (< 0.1 Bq/g). According to the test results for cement solidification, 0.4 water/cement and 0.5 soil/cement ratios are the most appropriate operating ranges.


방사성 오염토양 최종처분을 위한 시멘트 고화 운전범위 연구

장 원혁*,**, 현 재혁*
*충남대학교 환경공학과
**한국원자력연구원

초록


    I.서 론

    1988년 한국원자력연구원 서울 연구용원자로의 환경 정비 과정에서 발생한 약 4,800드럼의 토양 및 콘크리 트가 대전으로 이송되어, 제1방사성폐기물 부속시설에 저장되어 있었다. 그중 약 2,800드럼은 2007 ~ 2008년 에 걸쳐 자체처분 절차를 통해 위탁매립을 완료했다.

    현재 저장되어 있는 약 1,800드럼의 토양처리 방법 수립을 위해 토양을 입도분류 하고, 각 입도별 방사능 농도를 측정하였다. ‘방사성폐기물 분류 및 자체처분 기준에 관한 규정(원자력안전위원회 고시 제2014-003 호)1)’에 따라 주요핵종(Co-60, Cs-137)이 자체처분 허 용농도(0.1 Bq/g 미만)를 만족하는 입도는 자체처분으 로 처리하며, 허용농도를 초과하는 일부 토양도 제염처 리 후 허용농도를 만족하면 자체처분으로 최종 처리2) 할 수 있다. 보통 제염처리의 경우 강산(H2SO4, HCl, HNO3)을 사용하여 토양에 흡착되어 있는 방사성 입자 를 제거한다. 하지만 여러 연구논문 등에 따르면, 미세 입자 토양은 입자간 흡착력이 강해 제염효율이 현저히 떨어지고 처리 과정 중에 많은 양의 2차 폐기물이 발 생하는 것으로 나타났다. 이처럼 방사능 농도가 기준치 를 초과하고 제염이 어려운 미세입자 토양은 고화하여 처분시설의 인수기준을 만족해야만 최종 처리가 가능 하다. 고화방법은 폴리머, 아스팔트, 유리, 시멘트 고화 등이 개발되어 있지만, 충분한 작업시간을 확보할 수 있어 안정적인 공정 운전이 가능한 시멘트 고화가 일 반적으로 사용되고 있다. 경주 중·저준위 방사성폐기 물 처분시설은 자연방벽과 인공방벽을 이용하여 원자 력발전소, 병원, 산업체 및 연구기관에서 발생된 방사 성폐기물을 인간생활권으로부터 완전 격리하기 위해 지하 100 ~ 300 m 암반 내 동굴굴착 후 처분하는 동굴 처분방식이다. 토양 시멘트 고화체는 중·저준위 방사 성폐기물 처분시설로 이송되어 중량, 표면 선량률, 핵 종분석, 유리수 및 압축강도 등의 검사에 합격한 폐기 물에 한해 최종처분 된다.

    본 연구의 목적은 한국원자력연구원에 저장하고 있 는 방사성 오염토양을 최종처분하기 위한 최적의 시멘 트 고화조건을 구하고, 인수기준을 만족시키는 시멘트 고화공정의 운전범위를 도출하는데 있다. 핵분열시 발 생하는 주요 방사성 동위원소인 Co-60이나 Cs-137로 오염된 방사성 오염토양을 입도분류 하여 입도 별 방사 능 농도를 분석하고, 제염이 불가능하며 방사능 농도가 기준치를 초과한 토양의 입도범위를 결정하였다. 방사 성 오염토양과 동일한 입자분포를 갖는 일반토양으로 시멘트 고화체를 제조하고 작업도, 압축강도, 침수시험 으로 시멘트 고화체의 구조적 건전성을 확인하였다. 또 한, 방사성 오염토양으로 시멘트 고화체를 만들고 침출 시험을 수행하여 고화체의 화학적 특성을 평가하였다.

    II.연구 방법

    1.실험재료

    1.1.방사성 오염토양

    본 실험에 사용된 방사성 오염토양은 1988년에 발생 된 것으로, 한국원자력연구원 서울 연구용원자로 환경 정비 시 부지주변의 표면선량이 기준치 이상으로 측정 된 토양이다. 토양을 일주일 동안 자연건조하고 미국 농림부[USDA]의 토양 입도구분법3)에 따라 4 mm부터 25 μm까지 각각 9단계로 구분하여 실험에 사용하였다.

    1.2.일반토양

    본 실험에 사용된 일반토양은 한국원자력연구원 주 변의 야산에서 채취한 토양으로, 일주일 동안 자연건조 후 500 μm 미만 입도의 토양 함유량을 오염토양과 동 일하게 모사한 일반토양을 사용하였다.

    1.3.시멘트

    실험에는 시중에 판매되고 있는 쌍용양회공업㈜의 1 종 보통 포틀랜드 시멘트4)를 사용하였다. 1종 보통 포 틀랜드 시멘트는 이론적인 화학적 반응식을 이용하여 시멘트 수화 반응에 참여하는 물의 양을 양론적으로 계산할 수 있다. 그러나 실제로 시멘트와 화학적으로 결합하는 물은 시멘트의 조성, 경화기간, W/C(물/시멘 트) 비율에 영향을 받는다. 따라서 실질적 실험 데이터 를 기초로 한 많은 경험식이 개발되었다. Table 1은 포 틀랜드 시멘트의 경화반응에 요구되는 최소한의 W/C 비율을 요약한 것이다.

    2.실험방법

    2.1.오염토양의 입도분류

    토양의 입도 별 오염도를 파악하기 위해 미국농림부 (USDA)의 토양분류를 참고하여 Table 2와 같이 9구간 으로 범위를 정의하고 각 범위에 해당하는 입도를 분류 하였다. 입도분류기는 전동식 체가름시험기를 사용하였 으며, 입도 25 μm 미만의 시료가 방사능측정 최소량인 10 g이 될 때까지 입도분류를 수 차례 수행하였다.

    2.2.오염토양의 방사능 측정

    방사능 측정을 위해 ‘감마선 방출 혼합 핵종(10개) 방사능 인증표준물질’을 이용하여 측정장비를 교정하 였다. 인증표준물질은 80 mL 원통형 플라스틱 비커에 담은 10 mL 액체 선원으로, 측정대상 시료는 기하학적 구조를 일치시키기 위해 인증표준물질과 같은 80 mL 원통형 용기를 사용하였다.

    본 핵종분석에 사용된 HPGe(High Purity Germanium detector)는 상대효율이 30%인 것으로 3 ~ 10 MeV의 에너지 영역을 계측할 수 있다. γ-분광기(spectrometer) 는 CANBERRA 제품의 HPGe 검출기로 사양 은 Table 3과 같다.

    2.3.시멘트 고화체 처분 적합성 평가

    2.3.1.고화체 혼합비

    시멘트 고화체는 혼합물을 구성하는 시멘트(Cement; C), 토양(Soil; S), 물(Water; W)의 비율에 따라 물리· 화학적 특성이 결정된다. 고화체의 물리·화학적 특성 과 형태에 가장 영향을 미치는 요소는 물-시멘트의 혼 합비로, 물-시멘트의 비율이 적절하지 않으면 공극률이 커지고 이것이 침출의 통로역할을 하게 되어 높은 침 투성, 높은 침출현상이 생긴다. 또한, 시멘트와 반응할 물의 양이 많으면 수화반응시 결합하지 않고 남은 물 이 증발하여 생성되는 기공이 원인이 되어 강도저하 및 수축과 균열 등이 발생되기도 한다.

    최적의 혼합비율과 운전범위를 찾고자 본 실험에서 는 물-시멘트의 혼합비인 W/C 비율을 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8로 정하고, 각각의 W/C 비율에 대해 토양-시멘트 함유량을 0 ~ 70wt.%로 10wt.% 단위로 변화시켜 실험하였다. 다양한 혼합비율에서 고화체를 제조하지만, 최소한의 W/C 비율과 최대의 S/C 비율의 고화체가 처분 적합성 시험기준을 만족하는 조건을 찾 아내는 것에 초점을 두고 실험을 진행하였다.

    2.3.2.고화체의 제조

    시멘트, 물과 토양을 혼합하는 방법에는 여러가지 방법이 있으나 본 실험에서는 한국산업표준(KS-L- 5109)의 ‘수경성 시멘트 페이스트 및 모르타르의 기계 적 혼합방법5)’에 따라 혼합하였다. 기계적 혼합기는 제 일정밀산업기기㈜에서 제작된 Model JI-206을 사용하 였다.

    2.3.3.고화체의 양생(Curing) 및 가공

    양생(curing)은 시멘트 혼합물의 경화작용이 충분히 발휘되도록 적당한 온도와 습도를 유지하고 다른 외부 적인 요인이 고화체 형성에 영향을 미치지 않도록 하 는 것이다. 본 실험에서는 실온 18 ~ 25°C, 상대습도 30 ~ 60%의 조건에서 폴리에틸렌 몰드(지름 5 cm, 높이 12 cm)에 혼합된 고화제를 넣고 수분의 증발을 막기 위 해 비닐 랩(wrap)으로 보호하여 양생을 완료하였다.

    28일간의 양생 후, 랩을 제거하고 고화체가 손상되 지 않게 폴리에틸렌 몰드를 제거한 후, 시편 손상을 최 소로 하면서 위 아래 면이 수평이 되도록 가공하였다. 가공된 고화체는 원주형으로 높이가 지름의 2배가 되 어야 하며, 본 연구에서는 지름 50 mm 높이 100 mm인 고화체로 가공하였다. 가공 후에는 유리수의 존재여부, 고화체 표면의 균열 유무를 육안으로 확인하였다.

    2.3.4.작업도 시험(Workability test)

    작업도는 시멘트 혼합물의 유동성(fluidity)을 시험하 는 항목으로 일정한 유동성이 있어야 고화 작업을 할 수 있으며, 시멘트 고화체를 만들 수 있다. 시멘트 혼 합물의 작업도는 첨가하는 물의 양에 가장 큰 영향을 받기 때문에 W/C비율이 주요인자로 작용한다.

    작업도 시험은 한국산업표준(KS-L-5111)6), ‘시멘트 시험용 플로 테이블’을 적용하였으며, 제일정밀산업기 기㈜에서 제작한 시멘트 모르타르 흐름시험기(JI-205) 를 사용하였다.

    2.3.5.압축강도 시험(Compressive strength test)

    고화체의 압축강도를 측정하기에 앞서 고화체의 직 경, 높이와 무게를 측정하고, 직경을 이용하여 단면적 을 산출하였다.

    이 실험은 한국산업표준(KS-F-2405)7) ‘콘크리트 압 축 강도 시험방법’에 따라 압축강도를 측정한다. 압축 응력의 증가율은 매분 367.09 kgf/cm2이 되도록 설정하 며, 압축강도는 고화체의 파단까지의 최대 하중을 단면 적으로 나누어 계산한다. 시험 실시 후 고화체의 압축 강도가 35.2 kgf/cm2 이상인지 여부를 평가하였다.

    2.3.6.침수시험(Water immersion test)

    침수시험은 최종처분 되었을 때 처분시설로 침투한 물이 고화체와 접촉할 가능성을 전제로 실시하는 시험 항목이며, 고화체가 구조적 안정성을 유지하는지 평가 하기 위해 수행한다. 따라서 고화체는 침수시험 동안 균열(Cracking), 팽윤(Swelling), 부스러짐(Crumbling) 등의 변화가 없어야 한다. 또한, 고화체는 침수시험 후 에도 압축강도가 처분시설 인수기준(35.2 kgf/cm2)을 만족해야 한다.

    28일간 양생된 고화체를 증류수가 담긴 용기에 넣고, 30일간 침수시험을 수행한다. 실험 후 균열, 팽윤, 부스 러짐이 있는 고화체는 불합격으로 판정하며, 나머지 고 화체는 압축강도를 측정하여 처분시설 인수기준 만족 여부를 확인하였다.

    2.3.7.침출시험(Leaching test)

    침출시험은 ANS(America Nuclear Society) 16.18) 에 따라 고화체로부터 침출핵종의 확산에 의한 침출 거동을 확인하고, 침출 지수(LX; Leachability index)를 구하여 고화체의 화학적 특성을 평가하는 시험이다. 침 출시험 대상 고화체는 작업도, 유리수 유무, 침수시험 등 처분 인수기준을 통과한 시멘트 고화공정에 적합한 운전범위 중 최소한의 W/C 비율과 최대의 S/C 비율의 고화체를 대상으로 수행하였다.

    방사성 오염토양을 사용하여 W/C 0.4, S/C 0.5 비율 로 혼합하여 만든 고화체를 증류수에 담가 시간별 (2 hr, 7 hr, 1 day, 2 day, 3 day, 4 day, 5 day, 19 day, 47 day)로 침출 시료를 채취하여 적합한 방법으로 침출 수의 Co-60, Cs-137, Sr-90원소의 총량을 분석한다.

    III.결과 및 고찰

    1.입도분류 실험 결과

    미국 농림부[USDA]의 토양 입도구분법에 따라 4 mm부터 25 μm까지 각각 9단계로 구분하여 정밀 입도 분류를 한 실험 결과9)는 Fig. 1과 같다. 입도 250 μm 이상인 토양이 약 85% 이상, 입도 500 μm 이상인 토 양이 72% 이상으로 분류되었다.

    2.입도별 방사능 농도 측정결과

    9단계로 구분하여 정밀 입도분류 한 시료에 대한 방 사능 농도 측정결과는 Fig. 2와 같다. 검출된 핵종은 Co-60, C-137 두 종류이며, 짧은 반감기를 갖고 있는 Co-60(T1/2= 5.3년)은 대부분 감쇠되어 MDA(Minimum Detectable Activity; 최소계측 방사능) 미만을 갖는 것 으로 평가되었다. 따라서 Cs-137(T1/2= 30년)을 지표핵 종으로 결정하고 방사능 농도를 측정하였다.

    현재 적용되고 있는 ‘방사성폐기물 분류 및 자체처 분 기준에 관한 규정(원자력안전위원회 고시 제2014- 003호)’에 따르면, 오염토양의 자체처분 허용농도는 방 사성 핵종(Co-60, Cs-137)을 기준으로 0.1 Bq/g 미만이 다(Table 4). 위 규정을 입도분류에 따른 방사능 농도 에 적용해 보면, 500 μm 이상의 토양은 규제해제를 통 해 자체처분이 가능하며 500 μm 미만 토양은 자체처 분 허용농도를 초과할 뿐만 아니라 제염 처리에 시간, 비용이 많이 소요되므로 최종처분을 위해 고화를 하는 것이 바람직할 것으로 판단된다(Table 5).

    3.고화체의 양생확인 결과

    양생기간 동안 유리수(상등액)의 존재, 폐기물의 층 분리, 고화체 표면의 균열 등을 관찰하고, 육안상 이상 이 없을 경우에만 합격으로 판단을 했다.

    4.작업도 시험 결과

    시멘트 유동성을 파악하기 위해 한국산업표준(KSL- 5111), ‘시멘트 시험용 플로 테이블’을 수행한 결과 는 Table 6과 같다. 일부 비율에서는 각 시료가 혼합되 지 않은 경우도 있었다. 작업도가 12 cm 이상이면 고 화체 제조가 가능하였으며, 제조한 시편으로 압축강도 및 침수시험을 수행하였다. 반복하여 고화체를 제조한 경험으로는 실험실에서 직경 5 cm, 높이 10 cm인 시편 을 제조하는 경우 작업도 기준 12 cm 이상도 만족한다. 하지만 200 L 드럼크기로 고화체를 양생할 경우, 고화 체 제조에 필요한 재료의 혼합시간과 경화시간을 고려 하면 최소 14 cm 이상의 작업도 기준을 만족해야 작업 이 가능한 혼합물의 유동성을 가질 것으로 판단된다.

    5.압축강도 및 침수시험 결과

    고화체가 최종처분 되었을 경우를 가정하여 실시하 는 침수시험에서 균열, 팽윤, 부스러짐의 현상은 발견 되지 않았다. 한국산업표준(KS-F-2405) ‘콘크리트 압 축 강도 시험방법’에 따라 압축강도를 측정한 결과, 작 업도 시험을 통과하지 못한 비율의 고화체와 양생확인 에서 유리수(상등액)이 있어 불합격된 고화체를 제외 한 나머지 고화체는 처분시설 인수기준(35.2 kgf/cm2) 을 전부 만족하였다.

    6.침출시험 결과

    방사성 토양을 사용하여 만든 고화체의 침출시료를 분석한 결과, 모든 침출시료의 방사능 농도가 MDA 미 만으로 검출되었다. 이는 미세입자의 에이징(Aging) 효과로 방사성 핵종 Cs-137가 미세 토양입자에 강하게 흡착되었음을 알 수 있었다. 각각의 원소에 대한 총량 은 알 수 없었지만, 침출되는 원소가 없으므로 처분 인 수기준은 만족하는 것으로 판단된다.

    7.시멘트고화 공정의 운전범위

    공정운전에 적합한 운전범위를 결정할 경우 작업도, 유리수 유무, 침수시험의 결과에 따라 Fig. 3과 같이 삼상도표로 나타낼 수 있었다. 처분 인수기준을 만족하 는 시멘트 고화공정의 운전조건은 작업도 시험의 합격 기준에 만족하는 A-B 구간의 하단영역, 유리수 시험의 합격기준에 만족하는 C-D의 상단영역, 그리고 침수시 험의 합격기준을 통과한 E-F의 상단영역이다. 위 영역 에 해당하는 운전범위의 비율은 W/C 0.4의 S/C 0.2 ~ 0.5, W/C 0.5 ~ 0.6의 S/C 모든 비율, W/C 0.7의 S/C 0.4 ~ 0.7 영역으로 비교적 광범위 하다.

    IV.결 론

    본 연구에서는 방사성 오염토양의 최종처분을 위한 시멘트 고화 운전범위를 도출하기 위해 오염토양을 정 밀입도분류하고, 각각의 입도를 갖는 오염토양의 방사 능을 측정하여 최종처분으로 최종 처리해야 하는 방사 성오염토양의 입도범위를 확인하였다. 시멘트 고화체 의 물리적·화학적 특성 등을 확인하기 위해 작업도, 압축강도, 침수시험, 침출시험을 수행하였으며, 처분 적합성을 판단할 수 있는 시험 결과는 다음과 같다.

    • 1. 실제 원자력 시설 주변에서 발생되어 보관중인 방 사성 오염토양을 사용하여 정밀 입도분류를 실시 한 결과 입자크기 500 μm 미만의 토양이 약 28% 을 차지하였으며, 500 μm 미만인 토양은 일반토 양으로 분류할 수 있는 자체처분 허용농도(0.1 Bq/g 미만)를 초과하여 시멘트 고화방법으로 최종 처분이 적합하다는 것을 확인할 수 있었다. 시멘 트 고화공정으로 오염토양을 최종처리할 경우, 처 분시설의 규격 처분용기(200리터 드럼기준) 하중 은 300 ~ 400 kg이며, 중량물인 고화체 제조와 이 송에 대한 안전까지 고려하여 최적의 고화 운전 조건을 도출 해야할 것으로 생각된다.

    • 2. 방사성 오염토양과 같은 입도분포를 갖는 500 μm 미만 일반토양을 사용하여 시멘트 고화체를 제조 하였다. 시멘트 고화체의 구조적 특성을 파악하기 위해 토양, 물, 시멘트의 비율을 달리하여 작업도 시험을 해본 결과, W/C 비율이 작업도의 주요인 자로 12.5 cm 이상은 모두 고화체로 제조가 가능 하다. 육안검사, 유리수시험, 압축강도 및 침수시 험 합격기준을 통과한 비율은 W/C 0.4의 S/C 0.2 ~ 0.5, W/C 0.5 ~ 0.6의 S/C 모든 비율, W/C 0.7의 S/C 0.4 ~ 0.7 영역으로 비교적 광범위 하다. 하지만 방사성 오염토양을 최대로 많이 넣어 시 멘트 고화체를 제조해야 공정 운전에 대한 경제 성이 좋아지므로 W/C 0.4의 S/C 0.5비율이 최적 운전범위로 판단된다.

    Figure

    KSWM-34-34_F1.gif

    Particle distribution range rate.

    KSWM-34-34_F2.gif

    Results of Cs-137 radioactivity concentration.

    KSWM-34-34_F3.gif

    Operating range of cement solidification.

    Table

    Minimal W/C ratio of portland cement needed for hardening reaction

    Classification range for soil particle as sieve aperture opening

    Specification of the HPGe detector

    The regulatory clearance criteria for Co-60/Cs-137

    The radionuclide concentration for soil particle distribution range & disposal method

    Classification range for soil particle as sieve aperture opening

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